Goolagong a câștigat șapte titluri de Grand Slam la simplu în cariera sa. A jucat în optsprezece finale de Grand Slam la simplu; toate, cu excepția uneia, au avut loc în anii 1970. Între 1971 și 1977, ea a ajuns în finala aproape tuturor turneelor de simplu de Grand Slam la care a participat.
A participat pentru prima dată la Wimbledon în 1970. A câștigat primul său titlu de Grand Slam la simplu în 1971, învingând-o pe Helen Gourlay la Roland Garros. O lună mai târziu, a învins-o pe Margaret Court pentru a câștiga Campionatul de la Wimbledon. În anul următor, a pierdut în finala de la Wimbledon în fața lui Billie Jean King. A pierdut din nou în fața lui King în semifinala din 1973, iar a treia oară în finală în 1975. În 1976 a pierdut finala în fața lui Chris Evert. A câștigat titlul de la Wimbledon pentru a doua oară în 1980, jucând din nou împotriva lui Evert în finală. Goolagong a dat naștere fiicei sale în 1977. Ea a devenit prima și singura mamă care a câștigat după Dorothea Douglass-Chambers, cu 66 de ani înainte.
Goolagong a ajuns de patru ori în finala Openului Statelor Unite, în 1973, 1974, 1975 și 1976. Le-a pierdut pe toate: în fața lui Court, King, apoi de două ori în fața lui Evert. Ea este singura femeie din US Open care a pierdut patru finale, una după alta. Goolagong a ajuns în șapte finale la Australian Open, una după alta. A câștigat de patru ori la rând. După ce a câștigat primul ei Open al Franței în 1971, Goolagong a încetat să mai participe la acest turneu după 1973. Ea a revenit în 1983, iar acesta a fost ultimul turneu de simplu de Mare Șlem la care a participat. Ea a pierdut în fața lui Evert.
| Turneele de Grand Slam la simplu | | Turneu | '67 | '68 | '69 | '70 | '71 | '72 | '73 | '74 | '75 | '76 | '77 | '78 | '79 | '80 | '81 | '82 | '83 | Rata de câștig | | Australian Open | 3R | 3R | 2R | QF | F | F | F | W | W | W | a | W | | | 2R | QF | 2R | | 4 / 14 | | Roland Garros | | | | | W | F | SF | | | | | | | | | | 3R | 1 / 4 | | Wimbledon | | | | 2R | W | F | SF | QF | F | F | | SF | SF | W | | 2R | | 2 / 11 | | US Open | | | | | | 3R | F | F | F | F | | | QF | | | | | 0 / 6 | | Rata de câștig | 0 / 1 | 0 / 1 | 0 / 1 | 0 / 2 | 2 / 3 | 0 / 4 | 0 / 4 | 1 / 3 | 1 / 3 | 1 / 3 | 1 / 1 | 0 / 1 | 0 / 2 | 1 / 2 | 0 / 1 | 0 / 2 | 0 / 1 | 7 / 35 | | Clasament la sfârșitul anului | - | - | - | - | - | - | - | - | 5 | 2 | - | 3 | 4 | 5 | - | 17 | 37 | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | Legenda | | W | Câștigă | | F | Final | | SF | Semifinala | | QF | Sferturile de finală | | 3R | Runda a treia | | 2R | A doua rundă | | Nu a participat | |
Goolagong a câștigat șase titluri la dublu feminin. Ea a câștigat cinci la Australian Open (în 1971, 1974, 1975, 1976 și 1977) și unul la Wimbledon (1974). De asemenea, a câștigat titlul la dublu mixt la Openul Franței în 1972.
În 1976, Goolagong a fost numărul unu în lume timp de două săptămâni. Cu toate acestea, nu a fost raportată la momentul respectiv, deoarece la calcularea clasamentului au fost folosite date incomplete. Acest lucru a fost descoperit în decembrie 2007, 31 de ani mai târziu. A fost a 16-a femeie care a ocupat această poziție de top.