Ó Dálaigh a urmat o formare de avocat. A devenit cel mai tânăr procuror general al Irlandei în 1946, sub conducerea lui Éamon de Valera, Taoiseach. A fost numit din nou procuror general în 1951, iar în 1953 a devenit cel mai tânăr membru al Curții Supreme. Mai puțin de un deceniu mai târziu, a devenit cel mai tânăr președinte al Curții Supreme a Irlandei.
Când Irlanda a aderat la Comunitatea Economică Europeană, Jack Lynch l-a numit pe Ó Dálaigh judecător al Irlandei la Curtea Europeană de Justiție. Atunci când președintele Childers a murit subit în 1974, toate partidele au fost de acord să îl nominalizeze pe Ó Dálaigh pentru acest post.
Președintele Irlandei
Ó Dálaigh s-a dovedit a fi un succes mixt ca președinte. Deși popular printre entuziaștii limbii irlandeze și artiști, a avut o relație tensionată cu guvernul de coaliție.
În 1976, a decis să trimită o serie de proiecte de lege privind securitatea statului la Curtea Supremă pentru a le testa constituționalitatea. Acest lucru i-a îngrijorat și iritat pe membrii guvernului de coaliție națională Fine Gael-Labour. Ó Dálaigh a anunțat apoi că va semna proiectul de lege la miezul nopții de 15 octombrie, lucru pe care l-a făcut public. A existat un precedent istoric pentru sesizarea acestui proiect de lege. Dubhghlas de hÍde a sesizat Curtea Supremă cu privire la Legea privind infracțiunile împotriva statului (modificare) din 1939. Jim Duffy susține că, ca urmare a acestui fapt, PIRA a organizat un atac în Mountmellick care a dus la uciderea lui Garda Clerkin. Alții ar contesta faptul că PIRA ar fi ținut atât de mult cont de opinia președintelui, deoarece membrii lor de la acea vreme nu recunoșteau statul al cărui șef era Ó Dálaigh.
Acțiunile lui Ó Dálaigh au fost considerate de către miniștrii guvernului ca fiind cele care au contribuit la uciderea acestui Garda și i-au înfuriat foarte tare. A doua zi, în urma unui accident de mașină minor, Paddy Donegan, un ministru al Apărării controversat și deschis, a descris incidentul ca fiind o "rușine fulgerătoare". Președintele a crezut că ministrul a vrut să spună că președintele era o rușine, nu că ceea ce făcea președintele era o rușine. Donegan, un cunoscut alcoolic, se afla probabil sub influența alcoolului în momentul în care a vorbit. El se adresa membrilor Forțelor de Apărare irlandeze și se afla la cazarmă doar pentru a inaugura o nouă bucătărie. Donegan l-a insultat pe președinte, care este șeful forțelor de apărare, în fața forțelor de apărare. a creat un incident politic major. Ó Dálaigh a considerat că președintele și ministrul Apărării nu vor putea lucra împreună.
Donegan, care s-a scuzat, și-a prezentat imediat demisia. Dar Taoiseach Liam Cosgrave a refuzat ofertele, ofertă pe care a repetat-o ulterior. Cosgrave nu s-a întâlnit niciodată personal cu președintele pentru a-și cere scuze. Acest lucru s-a adăugat celor doi ani în care Cosgrave nu și-a îndeplinit datoria constituțională de a-l informa în mod regulat pe președinte. Modul în care guvernul său l-a tratat pe președinte a fost ultima picătură pentru președintele Ó Dálaigh.
El a devenit primul președinte irlandez care a demisionat.
Incidentul a însemnat că și mai mulți oameni au văzut guvernul ca fiind arogant și în dezacord cu opinia publică și a contribuit la înfrângerea acestuia în alegerile generale din 1977.
Opoziția l-a propus pentru președinție pe comisarul demisionar al CEE, Patrick Hillery. Hillery a îndeplinit două mandate fără a fi contestat, înainte de a se retrage la sfârșitul celui de-al doilea mandat, în 1990.