Leakey și-a făcut ucenicia în arheologie sub îndrumarea lui Dorothy Liddell la Hembury, în Devon, între 1930-1934, pentru care a realizat și ilustrații. În 1934 a participat la o săpătură la Swanscombe, unde a descoperit cel mai mare molar de elefant cunoscut la acea vreme în Marea Britanie, dar a avut nevoie de ajutor pentru a-l identifica. p47
Olduvai
Anii 1935-1959, petrecuți la Olduvai Gorge, în câmpiile Serengeti din nordul Tanzaniei, au dat numeroase unelte de piatră, de la instrumente primitive de cioplire a pietrei la topoare de mână multifuncționale. Aceste descoperiri proveneau din culturi din Epoca de Piatră datate cu 100.000 până la două milioane de ani în urmă.
Familia Leakey a dezgropat un craniu de Proconsul africanus pe insula Rusinga, în octombrie 1948.
În 1960, neputând părăsi muzeul decât în weekend-uri, Louis a numit-o pe Mary director al săpăturilor de la Olduvai. Ea a adus un personal format din membri ai tribului Kamba, în loc de Kikuyu, care, după părerea ei, profitau de Louis. Primul, Muteva Musomba, păstrase poneii copiilor săi. El l-a recrutat, printre alții, pe Kamoya Kimeu. Mary a înființat Tabăra 5 sub conducerea lui Jonathan. El avea 19 ani. De atunci încolo a avut propriul personal și asociați.
Mary culegea și cernea pe șantier de la primele ore ale dimineții, îmbrăcată în haine vechi, fumând țigări în lanț, mereu înconjurată de dalmațianul ei. Ea și Louis comunicau prin radio. La sfârșit de săptămână, el conducea fără oprire, cu viteză mare, cele 357 de mile dintre Olduvai și Nairobi. Băieții adolescenți, Richard și Philip, se aflau pe șantier în vacanțe și concedii.
După Louis
După ce soțul ei a murit, Mary și-a continuat munca la Olduvai și Laetoli. Aici, în situl Laetoli, a descoperit fosile de hominizi vechi de peste 3,75 milioane de ani. De asemenea, a descoperit cincisprezece specii noi de alte animale și un gen nou.
Din 1976 până în 1981, Leakey și echipa sa au lucrat pentru a descoperi urmele de urme de hominizi din Laetoli, lăsate în cenușa vulcanică în urmă cu aproximativ 3,6 milioane de ani. Anii care au urmat acestei descoperiri au fost ocupați cu cercetări la Olduvai și Laetoli, cu munca de urmărire a descoperirilor și cu pregătirea publicațiilor.