Broom a fost cunoscut mai întâi pentru studiul său asupra reptilelor asemănătoare mamiferelor. După descoperirea de către Raymond Dart a Copilului Taung, un bebeluș australopitecine, interesul lui Broom pentru paleoantropologie a crescut. Cariera lui Broom părea încheiată și se scufunda în sărăcie, când Dart i-a scris lui Jan Smuts despre situația sa. Smuts a făcut presiuni asupra guvernului sud-african și a reușit să obțină un post pentru Broom. În 1934, acesta s-a alăturat personalului Muzeului Transvaal din Pretoria ca asistent în paleontologie.
În anii următori, el și John T. Robinson au făcut o serie de descoperiri spectaculoase, inclusiv fragmente de la șase hominizi din Sterkfontein, pe care l-au numit Plesianthropus transvaalensis, dar care a fost clasificat mai târziu ca fiind un Australopithecus africanus adult, precum și alte descoperiri în siturile din Kromdraai și Swartkrans.
În 1937, Broom a făcut cea mai faimoasă descoperire a sa, Paranthropus robustus. Aceste descoperiri au ajutat la susținerea afirmațiilor lui Dart cu privire la specia Taung.
Restul carierei lui Broom a fost dedicat explorării acestor situri și interpretării numeroaselor rămășițe de hominide timpurii descoperite acolo. Pentru volumul său, The South Africa fossil ape-men, the Australopithecinae, în care a propus subfamilia Australopithecinae, Broom a primit medalia Daniel Giraud Elliot din partea Academiei Naționale de Științe în 1946. A continuat să scrie până la ultimul. Cu puțin timp înainte de a muri, a terminat o monografie despre Australopithecines și i-a făcut o remarcă nepotului său:
"Acum s-a terminat... și eu la fel".
