În 1799, Smith a realizat prima hartă geologică la scară largă a zonei din jurul Bath, Somerset. Înainte, el știa doar cum să deseneze întinderea verticală a rocilor, dar nu și cum să le afișeze pe orizontală. Apoi, în cadrul Somerset County Agricultural Society, a găsit o hartă care arăta tipurile de sol și vegetație din jurul orașului Bath și întinderea lor geografică. Diferitele tipuri erau colorate. Cu ajutorul acestei tehnici, Smith a putut să deseneze o hartă geologică pornind de la observațiile sale, arătând aflorimentele de roci. El a luat câteva tipuri de roci, fiecare cu propria culoare. Apoi a estimat limitele fiecăruia dintre aflorimentele de rocă, le-a completat cu culori și a obținut o hartă geologică rudimentară.
În 1801, acesta a desenat o schiță aproximativă a ceea ce avea să devină "Harta care a schimbat lumea".
În 1815 a publicat prima hartă geologică a Marii Britanii. Simbolurile convenționale au fost folosite pentru a marca canalele, tunelurile, tramvaiele și drumurile, colinele, minele de plumb, cupru și staniu, precum și fabricile de sare și alun. Diferitele tipuri geologice au fost indicate prin culori diferite; hărțile au fost colorate manual. Harta este remarcabil de asemănătoare cu hărțile geologice moderne ale Angliei. De asemenea, în același an a publicat lucrarea Delinearea straturilor din Anglia. Într-o altă carte a sa Strata identified by organized fossils (Londra 1816-1819) a recunoscut că straturile conțin fosile distincte. Aceste ansambluri de fosile puteau fi folosite pentru a potrivi rocile între regiuni. Acest lucru îl marchează pe Smith ca o figură importantă în istoria stratigrafiei.
În 1817 a desenat o secțiune verticală geologică remarcabilă de la Snowdon la Londra. Din păcate, hărțile sale au fost curând copiate (plagiate) și vândute la prețuri mai mici decât cele cerute de el. A intrat în datorii și, în cele din urmă, a dat faliment.
La 31 august 1819, Smith a fost eliberat din închisoarea King's Bench din Londra, o închisoare pentru datornici. Când s-a întors la locuința sa din Buckingham Street nr. 15, a găsit un executor judecătoresc la ușă, iar casa și bunurile sale au fost confiscate. Smith a lucrat din nou ca inspector ambulant timp de mai mulți ani. Unul dintre angajatorii săi, Sir John Johnstone, l-a recunoscut și a făcut demersuri pentru a-i obține respectul pe care îl merita. Între 1824 și 1826 a locuit și a lucrat în Scarborough. Acolo a fost responsabil de construirea Rotundei, un muzeu geologic dedicat coastei Yorkshire. Rotunda a fost redeschisă sub numele de "Rotunda - Muzeul de Geologie William Smith", la 9 mai 2008.
