Vaughan Williams și-a dorit să devină un compozitor bun, așa că a plecat în străinătate pentru a studia cu compozitori celebri precum Max Bruch la Berlin și Maurice Ravel la Paris. Cu toate acestea, știa că nu trebuie să îi imite pur și simplu pe acești compozitori, așa că a studiat și cântecul popular englezesc. A devenit bun prieten cu compozitorul Gustav Holst. Cei doi bărbați își arătau mereu unul altuia muzica pe care o scriau, pentru a se putea ajuta reciproc oferindu-și critici.
În 1910 a scris o lucrare care a devenit una dintre cele mai cunoscute piese muzicale ale sale: Fantezia pe o temă de Thomas Tallis. Piesa este pentru o orchestră de coarde împărțită în două secțiuni. Folosește o temă a celebrului compozitor din secolul al XVI-lea Tallis. A scris, de asemenea, melodii de imn pentru English Hymnal. Una dintre cele mai populare melodii de imn ale sale este cea numită Sine Nomine cântată pe versurile "For all the saints". O altă lucrare frumoasă este The Lark Ascending. Aceasta este o lucrare scurtă pentru vioară solo și orchestră. Vioara sună ca o ciocârlie care cântă pe cer. În 1934 a scris o scurtă piesă pentru flaut, harpă și orchestră de coarde intitulată Fantasia on Greensleeves, care se bazează pe celebra melodie renascentistă engleză Greensleeves.