În februarie 2006, Ban și-a anunțat candidatura pentru a-l înlocui pe Kofi Annan în funcția de Secretar General al ONU la sfârșitul anului 2006. A fost primul sud-coreean care a candidat pentru funcția de secretar general. A obținut cele mai multe voturi în fiecare dintre cele patru sondaje de opinie efectuate de Consiliul de Securitate al Organizației Națiunilor Unite la 24 iulie 2006, 14 septembrie 2006, 28 septembrie 2006 și 2 octombrie 2006.
La 25 septembrie 2006, în timp ce se desfășurau aceste sondaje, Ban s-a adresat Societății Asiatice din New York, vorbind despre candidatura sa și despre opiniile sale cu privire la problemele majore cu care se confruntă ONU. A doua zi, Ban a acordat un interviu pentru AsiaSource al Asia Society, unde a vorbit din nou foarte mult despre provocările viitoare cu care se va confrunta ONU. La începutul anului, el a vorbit în fața Consiliului pentru Relații Externe din New York.
Într-un sondaj informal care a avut loc la 2 octombrie 2006, Ban a primit paisprezece voturi favorabile și un "nu" din partea celor cincisprezece membri ai Consiliului de Securitate; delegația japoneză a fost singura națiune care nu a fost pe deplin de acord. Mai important, Ban a fost singurul care a scăpat de un veto, în timp ce fiecare dintre ceilalți cinci candidați a primit cel puțin un vot "nu" din partea celor cinci membri permanenți ai Consiliului - Republica Populară Chineză, Franța, Rusia, Regatul Unit și Statele Unite. După vot, Shashi Tharoor, care s-a clasat pe locul al doilea, și-a retras candidatura, iar reprezentantul permanent al Chinei la ONU a declarat reporterilor că "din sondajul de opinie de astăzi reiese foarte clar că ministrul Ban Ki-moon este candidatul pe care Consiliul de Securitate îl va recomanda Adunării Generale".
La 9 octombrie 2006, Consiliul de Securitate l-a ales în mod oficial pe Ban ca fiind candidatul său. La 13 octombrie 2006, Adunarea Generală, formată din 192 de membri, a adoptat o rezoluție, prin aclamație, prin care l-a numit pe Ban în funcția de secretar general.
În 2009, Ban Ki-moon a declarat în editorialul său, referindu-se la încălzirea globală:
"Toți sunt de acord că schimbările climatice reprezintă o amenințare existențială pentru omenire"
La 21 iunie 2011, a fost reales cu unanimitate de voturi pentru un al doilea mandat în funcția de Secretar General al ONU.